Das Mädchen Misaki Suzuhara zieht zu ihrer Tante in die Stadt Tokyo, um dort auf die Mittelschule zu gehen. Während ihres Umzuges erlebt Misaki einen Angelic Layer Wettkampf zwischen zwei Angels. Ein Angel ist ein hochtechnologisches Spielzeug. Misaki Suzuhara ist von diesem Kampf so fasziniert, dass sie auch einen Angel trainieren will. Dabei trifft sie auf einen Mann, der ihr beim Beschaffen eines solchen Angels hilft. In der Schule lernt Misaki neue Freunde, Koutarou und Tamayo, kennen, die Misaki als Angel Trainerin unterstüzten. Auch den Mann, dessen Name Icchan ist, trifft Misaki wieder. So beginnt für das Mädchen Misaki das Abenteuer Kämpfe gegen andere Angels zu bestreiten.